我院杨炯教授团队和南方科技大学张文清教授团队打破传统材料设计思路(从元素和结构的角度设计新材料)，提出了材料设计的新范式——基于功能基元的材料设计方法(从功能基元的角度设计新材料)，并成功地将此方法应用于新型热电材料的按需设计。近日，相关研究成果以“Functional-Unit-Based Material Design: Ultralow Thermal Conductivity in Thermoelectrics with Linear Triatomic Resonant Bonds”为题发表在化学领域国际顶级期刊美国化学会志JACS (《Journal of the American Chemical Society》)上，并应邀为内封面论文(Supplementary Cover)。
自材料基因组(MGI)计划启动以来,高通量计算已成为发现新材料的重要方法。传统的高通量方法是通过对元素和晶体结构的筛选来获得特定功能性质的新材料，存在一定盲目性和低效性。事实上，材料的功能性质除了与原子的特定周期性排列有关，还与某些结构单元(基元)紧密相关。像在生物系统中一样，特定的基元(生物学中的基因，DNA)与特定的性质或行为有关；类似地，在新药研发中，基于片段的药物设计方法大大地缩短了药物开发周期。但是，在目前的研究中，基于功能基元的材料设计尚未被明确提出，也没有得到很好的发展。
基于功能基元的材料设计是利用与所需特性相关的部分优势结构(即本文中的“功能基元”)来识别目标化合物的方法，可以达到根据需求去主动设计和筛选新材料的目的。此方法发现新材料的过程是首先识别有用的功能基元，然后在包含这些基元的化合物空间内搜索高性能材料。研究人员以设计高性能热电材料为案例，具体阐述了功能基元在材料设计中的效用。在识别优势功能基元的过程中，研究人员发现线性三原子共振键(LTRB)在结构和电子上都提供了强的各向异性，以及具有强的非谐声子散射。因此，LTRB作为一个热电功能基元被引入。随后，研究人员从上海大学材料基因组工程研究院自研的MatHub-3d (杨炯教授团队开发的具有热电特色的材料数据库平台并免费开放，http://www.mathub3d.net/)中识别出17个含有LTRB基元的半导体高性能热电候选化合物。详细的输运计算表明，含LTRB的化合物的晶格热导率不仅远低于其他具有相似平均原子质量的化合物，而且LTRB由于贡献价带附近的能态密度使得候选物价带边表现出显著的能带各向异性。此外，研究人员以具有最低晶格热导率的候选化合物K5CuSb2（300 K时为0.39 W/m·K）为例具体分析了基元[Sb-Cu-Sb]5-的共振电子结构，建立了LTRB基元与热电性能之间的关联性（热电优值ZT在800 K时为1.3）。本工作展现了具有LTRB基元的化合物表现出优异的热电性能，表明了基于功能基元的材料设计策略在发现新材料上的前景，同时也为其他功能材料的开发提供了新思路。
上海大学为本论文的第一署名单位，材料基因组工程研究院博士生计嘉琳为论文第一作者，杨炯教授和张文清教授为论文共同通讯作者。该论文的参与者还包括上海大学材料基因组工程研究院奚晋扬副研究员，南方科技大学张玉波研究副教授等。该论文得到了密苏里大学David J. Singh教授的鼎力支持。此外，该论文也得到了之江实验室科研攻关项目，国家自然科学基金重点以及面上项目等项目的资助。
文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c08062